Fusha e veprimit të Moisiut përmblidhte të gjithë spektrin e literaturës evropiane të teatrit, duke filluar që nga tragjedia antike greke e deri te koha moderne. Shumë të njohura u bënë interpretimet e tij të Hamletit, të Edipit, të Jedermann dhe të Fedja në veprën e Leon Tolstoit “Kufoma e gjallë”. Ai luajti po ashtu edhe rolet kryesore në premierat e pjesëve teatrale të Hauptmann-it (“Der ëeiße Heiland“), të Wedekind-it (“Frühlings Erwachen”) dhe të Hofmannsthal-it (“Jedermann”).

Në vitin 1920 ishte i pari që në Lojërat Festive të Salzburgut (Salzburger Festspiele) luajti rolin kryesor në “Jedermann”. Moisiu vlerësohej shumë nga publiku i tij për shkak të zërit të tij të bukur si dhe për angazhimin e tij emocional. Ai llogaritej sidomos në vitet para fillimit të Luftës së Parë Botërore si një nga aktorët më të mëdhenj në hapësirën gjermanofolëse. Në periudhën mes dy luftërave ishte shumë kohë në turne. Në Berlin aktronte në këtë kohë vetëm si mysafir.

Në vitin 1935, pak kohë para vdekjes së tij, Moisiu kërkoi shtetësinë e Shqipërisë si dhe atë të Italisë. Shqipëria refuzoi këtë kërkesë, kurse Italia ia dha shtetësinë Moisiut, kur ai ishte i shtrirë në shtratin e vdekjes.

Ai vdiq më 23 mars të vitit 1935 në Vjenë. Ai është i varrosur në varrezat e komunës së Morcote-së, pranë qytetit Lugano në kantonin e Tessin-it në Zvicwr. Moisiu sot adhurohet dhe respektohet sidomos në Shqipëri si një ndër aktorët më të mëdhenj të vendit, edhe pse ai që nga rinia e tij më nuk e vizitoi Shqipërinë. Shkolla e aktrimit në Tiranë, Universiteti i Durrësit, Shkolla e mesme e pergjithshme në Kavajë dhe teatri i Durrësit e mbajnë emrin e tij.